197X年。不動明は居候先の牧村家の娘・美樹と仲良く学校に通う大人しい少年であったが、ある日、親友の飛鳥了から、他の生物との合体能力を持った地球の先住人類「デーモン（悪魔）」が200万年の眠りから目覚めて復活し、地球を人類から奪い返そうとしていることと、デーモンの研究をしていた了の父が、デーモンと合体して心を支配される前に自殺したことを知らされ、デーモンと合体し、その超能力を取り入れてデーモンと戦う話を持ちかけられる。しかし、これを得るには、理性を捨て本能のみで動いている時に憑依させ、かつ、デーモンの意思を正義の心で抑え込まなければならなかった。デーモンに襲われた恐怖で理性を失った明は、デーモンの一人であるアモンに憑依され、悪魔の体と人間の心を併せ持つデビルマンとなることに成功する。
デーモンたちは、デビルマンとなった明を倒すため次々と刺客を送ってくるが、明はそれらを倒していく。やがてデーモンは人類すべてに宣戦布告し、総攻撃を仕掛けてくる。デーモンによる無差別合体という自爆攻撃に人類がパニック状態となる中、明は了の制止を振り払い、単身でデーモンとの戦いに赴くものの、力尽き倒れる。とどめを刺されようとした時、デーモンの神である大魔神サタンの「デビルマンを殺すな」という意思がデーモンたちに伝えられ、明は解放される。
一人の力では戦えないと悟った明は、無差別合体で死なずにデビルマン化した者たちを集めて、デビルマン軍団を組織しようと考える。しかし「悪魔の正体は現代生活に不満を持つ人間である」と高名な科学者が発表したため、悪魔狩りの名の下、罪のない人々が政府により殺戮されていく事態となる。一方、自分の恐れた通りに事が進みすぎることに違和感を持った了は、事の発端を再確認するために自宅に戻るが、そこで了の父がデーモンの研究などしていなかったこと、飛鳥了なる少年はすでに交通事故で死んでいたことを知る。衝撃の事実に混乱している中、家に侵入してきたデーモンの一人のサイコジェニーに「お迎えに参りました」と告げられる。
数日後、デーモンがもう襲ってこないことに気づきかけていた人間の恐怖心を煽るため、了はテレビで、明がデーモンと合体した瞬間の映像を公開して「無数の悪魔が人間になりすましているので、殺せ」と人々を扇動する。正体がばれて牧村の家を出ざるを得なくなった明は、裏切った了を問い詰めるが、了は「明とデーモンを合体させたのは、人類を守らせるためでなく、次のデーモンの時代で共に生きたかったためだ」と答え、明は了が大魔神サタンであることを悟る。
悪魔特捜隊による拷問で牧村夫妻は惨殺され、美樹も暴徒と化した町の住人たちに惨殺される。最後の希望だった美樹も奪われて人間に失望した明は、デビルマン軍団を率い、地上の覇権を賭け、サタン率いるデーモン軍団との決戦を決意する。サタンもまた、明との決戦は避けられないことを分かっていた。サタンは自らの記憶を消し、人間になりきることによって人間の弱点をつかみ、デーモンたちに作戦立案の材料を与えていたのだった。ただ一つの誤算は両性具有のサタンが明を愛した結果、デーモンの敵となるデビルマンが誕生してしまったことだった。
20年ののち、人類は滅亡し、デビルマン軍団とデーモン軍団との最終決戦・アーマゲドンが始まる。
やがて戦いは終わり、横たわる明の傍でサタンは語る。かつて地球を支配していたデーモンは創造主たる神に滅ぼされようとしたが、それに反発したサタンがデーモン側について戦って勝ち、次の神との戦いのために永い眠りについたこと。目覚めたときに人類が地球を荒らしていたので許せず、「それを滅ぼそう」と決めたこと。しかしそれは、神が行おうとした愚行と同じことでしかなかったことだと。話を終えたサタンは明に謝罪するが、半身を失った明はすでに息を引き取っていた。明を喪ったサタンが静かに涙を流していたそのとき、「天使の軍団」がそこに迫っていた。
